Reduction des NOx - traitement mixte : le reburning (ou recombustion)

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Le reburning, ou recombustion, se situe à mi-chemin entre les techniques primaires et secondaires de réduction des NOx. On traite effectivement les fumées issues du foyer, mais le procédé s'apparente davantage à une technique primaire d'étagement de la combustion, avec recirculation éventuelle des fumées. Le rendement deNOx obtenu se situe habituellement entre 40 et 70%.
Dossier "POLLUTION ATMOSPHERIQUE" ENERGIE PLUS n°275 du 15 novembre 2001
Le principe a été découvert dans les années 70 et a commencé à être appliqué à des centrales électriques au Japon au cours des années 80. Ce sont ensuite les Américains qui ont développé le procédé et l'ont utilisé sur des centrales thermiques au charbon afin de répondre aux exigences du Clean Air Act. En France, GDF et l'IFP conduisent des études et expérimentations sur le sujet et les applications potentielles concernent les grosses chaudières industrielles, les fours verriers et les UIOM.

Principe de fonctionnement
La combustion se déroule dans trois zones successives :
* Le foyer primaire, où l'on brûle 85 à 90% du combustible dans des conditions d'excès d'air classiques et où il se forme donc du NO thermique ;
* La zone de reburning, où l'on injecte dans les fumées le reste du combustible de façon à ce que la combustion se déroule en milieu réducteur (taux d'aération de l'ordre de 0,9). Dans ces conditions, le combustible se décompose en radicaux hydrocarbonés (CHi) qui entrent dans un mécanisme réactionnel très complexe (plus de 200 réactions élémentaires) conduisant à la transformation d'une grande partie du NO en azote moléculaire N2;
* La zone de post-combustion, où l'on introduit de l'air pour oxyder les imbrûlés apparus dans la zone précédente et rétablir un excès d'air normal de 10 à 15% à la cheminée.

L'efficacité du procédé dépend essentiellement de la température (moins de 1500°C, et même mieux moins de 1300°C dans les zones de reburning et de post-combustion), du temps de séjour des fumées dans la zone de reburning, du taux d'aération dans cette zone ainsi que dans la zone primaire, du type de réactif utilisé et de la qualité de son mélange avec les fumées. Il est possible de réaliser les réactions de reburning avec divers combustibles, ce qui confère au procédé une grande souplesse. Cependant, la plupart des travaux et expérimentations ont été réalisés avec du gaz naturel qui présente l'avantage d'être facile à mettre en oeuvre, à mélanger aux fumées et qui ne génère pas de polluants secondaires. Gaz de France s'intéresse donc à ce procédé. Les essais qu'il a effectués sur un four de 500 kW montrent que dans de bonnes conditions opératoires, on peut attendre une efficacité DeNOx de l'ordre de 70%.

Critères d'efficacité
L'IFP, de son côté, avec le soutien financier de l'ADEME, étudie les paramètres de fonctionnement afin de permettre l'application du procédé à tout type de générateur thermique et d'accompagner les constructeurs qui souhaiteraient le développer industriellement. Après des essais exploratoires encourageants sur une chaudière de 10 MWth, l'IFP a construit un équipement de laboratoire de 10 kW, conçu de façon à pouvoir faire varier les paramètres. Les essais ont donné les résultats suivants :

Stoechiométrie de la zone de recombustion
L'IFP l'exprime comme étant le rapport du débit d'oxygène résiduel issu de la zone de combustion primaire sur le débit de combustible de recombustion. Avec cette définition, on constate que le rendement DeNOx passe par un maximum pour une stoechiométrie comprise entre 0,6 et 0,8 et que cette plage est unique quel que soit le taux de recombustion (quantité de combustible de recombustion rapportée à la quantité totale de combustible). Ce taux de recombustion n'influence en fait pas l'efficacité du procédé si la température et la stoechiométrie sont maintenues constantes.


Température et combustible
En opérant dans la bonne plage stoechiométrique, on constate une augmentation brutale de l'efficacité DeNOx lorsque la température d'entrée dans la zone de recombustion s'élève de quelques degrés pour atteindre la température d'auto-inflammation du combustible. Ce seuil de température dépend du combustible, par exemple 950°C avec le méthane mais 800°C seulement avec l'acéthylène. Une fois l'ignition réalisée, tous les combustibles ont le même comportement, avec une réduction de l'efficacité au fur et à mesure que la température augmente. La meilleure efficacité s'obtient donc en maintenant la température juste au dessus de ce seuil.


Concentration en NO
Au dessus de 1 000 mg/Nm3 de NO dans les fumées issues de la zone primaire, le rendement DeNOx varie peu, mais en dessous de cette valeur, il peut être réduit par exemple d'un tiers si les fumées ne contiennent que 200 mg/Nm3 de NO. Ce phénomène n'a pas encore d'explication claire.


Temps de séjour
Les réactions chimiques mises en jeu étant extrêmement rapides (quelques millisecondes à quelques dizaines de millisecondes), le temps de séjour dans la chambre de recombustion est donc essentiellement conditionné par la vitesse à laquelle le mélange du combustible à la fumée s'effectue.

Les meilleures conditions opératoires s'obtiennent donc pour une stoechiométrie comprise entre 0,6 et 0,8, ce qui correspond généralement à un taux de recombustion de l'ordre de 10%, sous une température minimale de 1000°C pour le gaz naturel et en assurant un mélange intime et rapide du réactif aux fumées. Avec un combustible gazeux, on peut utiliser un recyclage de fumées pour améliorer ce mélange ; avec un combustible liquide, c'est le choix et l'emplacement des pulvérisateurs qui sont les éléments critiques.

Avantages et limites du reburning
La recombustion présente de nombreux avantages :
* Elle peut être réalisée avec tout type de combustible standard gazeux, liquide et même éventuellement solide (charbon pulvérisé) et le rendement DeNOx peut atteindre 80% ;
* Elle ne réclame que des moyens techniques classiques et relativement simples (injecteurs traversants, panoplies de combustible et d'air avec leur régulation, circuit d'air secondaire, éventuellement circuit de recirculation des fumées) ;
* Elle est complémentaire d'autres techniques. Elle peut par exemple être combinée à des brûleurs bas-NOx (la performance obtenue n'est pas la somme des deux performances mais elle en est proche). Elle peut aussi être complétée par un traitement SNCR (sélectif non catalytique), permettant alors d'atteindre des performances aussi élevées qu'avec un traitement SCR et en tout cas de maintenir les émissions des UIOM en dessous de la limite des 200 mg/Nm3 ;
*Son rapport "coût/performance" est un des plus bas de tous les procédés de traitement des oxydes d'azote ;
* Elle peut être appliquée aussi bien à des installations neuves qu'existantes.

Elle connaît cependant quelques limites techniques : une surconsommation de combustible dans le cas où la teneur résiduelle en oxygène des fumées est importante, ce qui est notamment le cas des UIOM, des problèmes d'imbrûlés et d'encrassement si elle est pratiquée sans précautions avec du fuel lourd ou des résidus, d'éventeul problèmes de corrosion si le mélange et les écoulements dans la zone de recombustion ne sont pas réalisés de façon appropriée.

Autres études en cours
Le Cerchar, Centre d'études et de recherches sur la combustion de la SNET, a étudié la recombustion au gaz naturel sur un four de 4 MWth équipé d'un brûleur à charbon pulvérisé, dans le cadre d'une thèse cofinancée par l'ADEME et la CECA. Cette étude a également porté sur l'influence des quatre paramètres déjà cités : stoechiométrie, temps de séjour, température et concentration initiale en NOx. Selon les réglages utilisés, les réductions des émissions de NOx obtenues ont été comprises entre 20 et 65% par rapport à une combustion classique à 20% d'excès d'air et les teneurs minimales en NOx ont varié de 250 à 320 mg/Nm3 (à 6% O2) selon la teneur initiale des fumées. Les essais ont montré que l'injection correcte du gaz de recombustion et de l'air de post-combustion avait une importance primordiale, notamment pour éviter la formation de CO et d'imbrûlés. En s'appuyant sur ces résultats, le Cerchar étudie désormais le reburning au charbon, la nature de celui-ci devenant un cinquième paramètre à prendre en compte.
De son côté, GDF développe l'application du reburning à des fours de verrerie. L'utilisation sur un four float est illustrée sur la figure ci-contre. Les essais effectués conduisent à des taux DeNOx pouvant atteindre 70% dans certaines conditions.

Article publié dans ENERGIE PLUS n°275 du 15 novembre 2001.
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